然而,以往把石墨烯放在六方氮化硼表面需要采用物理轉(zhuǎn)移技術(shù),會(huì)帶來加工和結(jié)構(gòu)的不確定性。例如,石墨烯和氮化硼有著1.7%的晶格失配,兩者不同的堆垛會(huì)產(chǎn)生不同的超晶格周期。不同的超晶格會(huì)對石墨烯能帶調(diào)制行為不同,打開能隙的大小也不同。另外,物理轉(zhuǎn)移技術(shù)還會(huì)帶來結(jié)構(gòu)的不均一、介面污染等問題。因此,如何控制石墨烯在六方氮化硼上的堆垛方式,從而使二維超晶格周期確定、大尺度均一、高質(zhì)量無污染,是一個(gè)極具挑戰(zhàn)性的課題。
最近,中科院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室張廣宇研究員、時(shí)東霞研究員、博士生楊威等與復(fù)旦大學(xué)張遠(yuǎn)波教授、博士生陳國瑞、以及北京理工大學(xué)姚裕貴教授、博士劉鋮鋮等合作開展了六方氮化硼襯底上外延生長石墨烯以及研究相關(guān)超晶格電學(xué)輸運(yùn)性質(zhì)測量方面的工作。他們在前期石墨烯直接生長技術(shù)的基礎(chǔ)上(Nano Res.2011, 4, 315; Small 2012, 8,1429; Nano Res.2012, 5, 258),以甲烷為氣源,通過遠(yuǎn)程等離子體增強(qiáng)的氣相外延技術(shù),在國際上首次實(shí)現(xiàn)了六方氮化硼惰性襯底上石墨烯的可控范德爾瓦斯外延。
這種外延的石墨烯具有大面積(只受襯底尺寸限制)、單晶、高質(zhì)量(最高載流子遷移率達(dá)到20,000 cm2V-1s-1)、層數(shù)可控(1到3層)等優(yōu)點(diǎn)。利用原子力顯微鏡直接觀察到外延石墨烯和氮化硼襯底具有零轉(zhuǎn)角的晶格堆垛方式,且由于晶格失配導(dǎo)致三角摩爾圖形出現(xiàn),由此形成了約15納米周期的二維超晶格結(jié)構(gòu)。這種超晶格結(jié)構(gòu)會(huì)對石墨烯的能帶進(jìn)行改造,在超晶格布里淵區(qū)的M點(diǎn)形成新的狄拉克點(diǎn)。電學(xué)輸運(yùn)測量的結(jié)果表明,在石墨烯本征狄拉克點(diǎn)兩側(cè)會(huì)出現(xiàn)由二維超晶格結(jié)構(gòu)導(dǎo)致而出現(xiàn)的附加最小電導(dǎo)峰,分別對應(yīng)電子和空穴支超晶格狄拉克點(diǎn)。利用量子霍爾測量,觀察到單層石墨烯的狄拉克費(fèi)米子的半整數(shù)的量子霍爾效應(yīng)以及雙層石墨烯狄拉克點(diǎn)附近的八重簡并。而且,他們還對單層石墨烯徑向電阻和霍爾電阻作了隨載流子濃度和磁場變化的二維譜研究,在超晶格狄拉克點(diǎn)附近觀測到了相應(yīng)的輸運(yùn)特性,觀測到簡并度為二的超晶格朗道能級。這些結(jié)果為石墨烯的外延生長以及二維超晶格的物理研究提供了新的方法和思路。
相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Nature Materials(2013, 12, 792)上。
該工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院的支持。



圖3:石墨烯/六方氮化硼的電學(xué)輸運(yùn)隨溫度的變化曲線,超晶格狄拉克點(diǎn)的出現(xiàn)以及相應(yīng)的能帶結(jié)構(gòu)。

圖4:單層和雙層石墨烯的在~1.6K下的量子霍爾輸運(yùn)曲線。

圖5:單層石墨烯的徑向電阻和霍爾電阻隨門電壓和磁場的扇形圖。