低碳烯烴是重要的化學(xué)品或中間體，主要來(lái)源于石腦油裂解等石化過(guò)程。以成本相對(duì)低廉、儲(chǔ)量相對(duì)豐富的天然氣(主成分是CH4)替代石油生產(chǎn)基礎(chǔ)化學(xué)品，是當(dāng)前學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界研究開(kāi)發(fā)的重要方向。CH4非常穩(wěn)定，通常以催化劑表界面活性氧物種實(shí)現(xiàn)對(duì)CH4的活化與氧化，但易將CH4及其產(chǎn)物過(guò)氧化而降低原子利用率。CO2作為氧源在較高溫度亦可將CH4轉(zhuǎn)化為低碳烯烴，但催化劑失活是尚未解決的關(guān)鍵難點(diǎn)。

　　中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所功能納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與組裝重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室謝奎課題組，在國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家基金重大研究計(jì)劃、中科院潔凈能源創(chuàng)新院聯(lián)合基金和福建省百人計(jì)劃等資助下，發(fā)展出熱電耦合催化CH4/CO2制烯烴的新途徑，如圖所示，CO2作為氧源在陰極活化還原為CO，氧離子則通過(guò)電解質(zhì)傳輸至陽(yáng)極以界面活性氧的形式對(duì)CH4活化并耦合氣相偶聯(lián)實(shí)現(xiàn)CH4向烯烴的轉(zhuǎn)化。外場(chǎng)環(huán)境和界面催化的協(xié)同調(diào)變避免了CH4及其產(chǎn)物過(guò)度氧化。這一過(guò)程不僅實(shí)現(xiàn)了CH4向低碳烯烴轉(zhuǎn)化，也實(shí)現(xiàn)了CO2還原與高值利用，是“一舉兩得”的極具潛力的新途徑。

　　該工作通過(guò)對(duì)Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFMO)摻雜并在表面鉚合生長(zhǎng)納米鐵構(gòu)筑金屬-氧化物界面體系，以增強(qiáng)對(duì)CH4的活化和納米金屬穩(wěn)定性以及抗積碳性能。協(xié)同調(diào)控金屬-氧化物界面長(zhǎng)度和外電場(chǎng)實(shí)現(xiàn)陶瓷電極對(duì)CH4氧化性能的調(diào)變。常壓下實(shí)現(xiàn)了16.7%的C2產(chǎn)物濃度，CH4轉(zhuǎn)化率可達(dá)41%，運(yùn)行100小時(shí)無(wú)衰減。相關(guān)研究結(jié)果發(fā)表于《自然-通訊》（Nature Communications）。

　　該課題組此前開(kāi)展了新型界面體系、電解CO2制CO和電解CO2耦合CH4氧化制合成氣(Science Advances,2018,4,eaar5100；Nature Communications,2017,8:14785)的研究工作。并針對(duì)小分子活化轉(zhuǎn)化的活性位點(diǎn)，將不飽和配位局域結(jié)構(gòu)長(zhǎng)程有序化構(gòu)筑了多孔單晶體系，研究配位不飽和度和局域電子態(tài)等對(duì)特定小分子活化轉(zhuǎn)化的機(jī)制(Advanced Mateirals,2018,1806552；Materials Horizons,2018,5,953-960；Nature Communications,2017,8,2178)。