近日，大連化物所航天催化與新材料研究中心王曉東研究員團(tuán)隊(duì)在化學(xué)鏈法制合成氣方面取得新進(jìn)展：利用反應(yīng)過程中鐵基鈣鈦礦和Fe0@氧化物間的智能切換，實(shí)現(xiàn)由甲烷或水-二氧化碳高選擇性制備合成氣（H2/CO=2）。相關(guān)結(jié)果以通訊的形式發(fā)表于《自然》（Nature）出版集團(tuán)新刊《通訊-化學(xué)》（Communications Chemistry）上。

  化學(xué)鏈（Chemical Looping）最初作為一種新型燃燒理念被提出，其目標(biāo)是利用金屬氧化物作為氧載體，取代昂貴的分子氧來循環(huán)反復(fù)供氧，與傳統(tǒng)燃燒方式相比，它具有更高的能源利用效率和更高的經(jīng)濟(jì)性。后來，化學(xué)鏈法逐漸被推廣應(yīng)用至甲烷制合成氣、乙烷氧化脫氫、甘油重整、水分解制氫等催化反應(yīng)中。設(shè)計(jì)合成兼具高活性、選擇性、儲(chǔ)放氧能力和良好穩(wěn)定性的氧載體是化學(xué)鏈法過程的難點(diǎn)所在。

研究團(tuán)隊(duì)在航天綠色動(dòng)力用耐高溫催化劑（鈣鈦礦、六鋁酸鹽等）方面已有多年的研究積累（J. Catal., J. Catal., Appl. Catal. B-Environ., Appl. Catal. B-Environ., AICHE J., AICHE J., AICHE J., AICHE J.），在此基礎(chǔ)上，制備了具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的Fe基La0.6Sr0.4Fe0.8Al0.2O3復(fù)合氧化物，不僅可以穩(wěn)定高價(jià)態(tài)Fe4+離子，經(jīng)甲烷還原后，近50%Fe離子可深度還原為零價(jià)，具有較高儲(chǔ)放氧能力，而且原位形成Fe0@氧化物的核殼結(jié)構(gòu)，可以有效避免了Fe0與甲烷的直接接觸進(jìn)而抑制了積碳的產(chǎn)生，合成氣選擇性達(dá)95%以上。該核殼結(jié)構(gòu)中間體在以CO2和H2O混合氣為再生氣氛時(shí)，可實(shí)現(xiàn)二氧化碳-水高選擇性制備合成氣。