近日,中國科學(xué)院低碳轉(zhuǎn)化科學(xué)與工程重點實驗室暨上海高等研究院-上?萍即髮W(xué)低碳能源聯(lián)合實驗室在電催化二氧化碳還原轉(zhuǎn)化生成甲酸和乙醇方面均取得重要進展,相關(guān)結(jié)果分別發(fā)表于國際期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》 (Angew. Chem. Int. Ed. 2017, doi: 10.1002/anie.201707098; Angew. Chem. Int. Ed. 2017, doi: 10.1002/ange.201706777 )上。
現(xiàn)代社會消耗了大量煤、石油和天然氣等化石能源,使溫室氣體如二氧化碳排放量急劇增加,引起全球氣候變暖等日益嚴峻的環(huán)境問題。通過電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化,采用可再生的風(fēng)電、太陽能發(fā)電或富余核電等潔凈電能為能源,在常溫、常壓條件下將二氧化碳直接一步轉(zhuǎn)化為一氧化碳、甲酸、甲醇、碳氫化合物等燃料及化學(xué)品,同時實現(xiàn)了二氧化碳的資源化利用和潔凈電能的有效存儲,表現(xiàn)出極具潛力的應(yīng)用前景。如何高效率地獲得高附加值的化學(xué)品是二氧化碳電催化轉(zhuǎn)化研究中極具挑戰(zhàn)性的熱點課題。
陳為工作小組經(jīng)過近兩年的不斷探索,篩選、嘗試了大量金屬、合金催化劑,最終發(fā)現(xiàn)由金屬鈀 (Pd)、錫 (Sn)組成的Pd-Sn合金催化劑具有非常優(yōu)異的性能。只需施加非常低的電壓(-0.43 V vs. RHE),該催化劑就能夠?qū)⑺斎腚娔艿?9%(電流效率)用于驅(qū)動二氧化碳轉(zhuǎn)化生成甲酸。甲酸是基本有機化工原料之一,廣泛用于農(nóng)藥、皮革、染料、醫(yī)藥和橡膠等工業(yè)。此項研究以二氧化碳為原料,利用可再生電能高效率合成甲酸,顯示出良好的應(yīng)用前景。
此外,通過電催化過程將二氧化碳轉(zhuǎn)化生成含有兩個及以上碳原子的產(chǎn)物,如乙烯、乙醇等非常困難,也是業(yè)內(nèi)研究人員重點攻克的目標。該研究團隊在前期納米碳材料研究的基礎(chǔ)上,開發(fā)出了氮摻雜的介孔碳(N-carbon)材料用于電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化。通過調(diào)控N-carbon的孔道結(jié)構(gòu)和表面活性位構(gòu)型,成功實現(xiàn)了二氧化碳直接轉(zhuǎn)化生成乙醇。乙醇是用途最為廣泛的基礎(chǔ)化學(xué)品之一,應(yīng)用于合成醋酸、飲料、香精、染料、燃料等。目前,優(yōu)化的N-carbon催化劑,在-0.56 V (vs. RHE)電壓下電催化二氧化碳轉(zhuǎn)化生成乙醇的電流效率達到77%。此項研究工作為設(shè)計、創(chuàng)制高活性和高選擇性生成多碳產(chǎn)物的電催化體系提供了新思路,受到審稿人的高度評價,被編輯列為“非常重要的論文”(VIP)。
上述研究工作得到了中科院“百人計劃”、國家重點研發(fā)計劃、上海高研院交叉學(xué)科青年創(chuàng)新基金/科技創(chuàng)新基金和上海高研院-上海科技大學(xué)低碳能源聯(lián)合實驗室前瞻研發(fā)項目等的資助。