甲醇催化轉化制烴是非石油路線制備液體燃料和化學品的一條重要途徑。自從上世紀七十年代發(fā)現(xiàn)分子篩是有效的催化劑以來，甲醇定向轉化制烴取得了重要進展，甲醇選擇性制汽油和烯烴（MTG/O/P）技術實現(xiàn)了工業(yè)化。但是，甲醇催化轉化過程極其復雜，反應機理一直沒有認識清楚。雖然普遍認為“烴池”機理起主導作用，但無法解釋“烴池”物種的起源，因此，初始C-C鍵的形成機制被認為是非均相催化領域近40年最具挑戰(zhàn)的課題之一。
    最近，山西煤化所603組通過脈沖反應、在線光譜表征和同位素標記實驗，結合密度泛函理論計算深入探究了甲醇轉化的初始反應過程，有力地證實了直接反應機理的存在，發(fā)現(xiàn)了活性中間物種CH3OCH2+，揭示了反應初期二甲醚、CH4和初始烯烴產(chǎn)物的形成機制，闡明了C-O鍵到C-C鍵的轉變機制，提出了合理可行的直接反應機理—甲氧基甲基正離子機理，明晰了C-C鍵的起源，發(fā)現(xiàn)初始烯烴產(chǎn)物為丙烯，是“烴池”物種的來源，實現(xiàn)了直接反應機理和“烴池”機理的完美對接。該成果為深入認識“烴池”物種的演變和作用機制及其與催化性能的有機關聯(lián)奠定了基礎，也為設計和研制高選擇性、高穩(wěn)定性甲醇制烴催化劑提供了有力的理論支撐。
    相關研究成果發(fā)表于J. Catal., 2014, 317, 277–283；Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 7155–7176；J. Phys. Chem. C, 2016, 120, 6075–6087；Catal. Sci. Technol., 2016, DOI: 10.1039/C6CY00506C。