甲醇催化轉(zhuǎn)化制烴是非石油路線制備液體燃料和化學(xué)品的一條重要途徑。自從上世紀(jì)七十年代發(fā)現(xiàn)分子篩是有效的催化劑以來(lái)，甲醇定向轉(zhuǎn)化制烴取得了重要進(jìn)展，甲醇選擇性制汽油和烯烴（MTG/O/P）技術(shù)實(shí)現(xiàn)了工業(yè)化。但是，甲醇催化轉(zhuǎn)化過(guò)程極其復(fù)雜，反應(yīng)機(jī)理一直沒(méi)有認(rèn)識(shí)清楚。雖然普遍認(rèn)為“烴池”機(jī)理起主導(dǎo)作用，但無(wú)法解釋“烴池”物種的起源，因此，初始C-C鍵的形成機(jī)制被認(rèn)為是非均相催化領(lǐng)域近40年最具挑戰(zhàn)的課題之一。
    最近，山西煤化所603組通過(guò)脈沖反應(yīng)、在線光譜表征和同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)，結(jié)合密度泛函理論計(jì)算深入探究了甲醇轉(zhuǎn)化的初始反應(yīng)過(guò)程，有力地證實(shí)了直接反應(yīng)機(jī)理的存在，發(fā)現(xiàn)了活性中間物種CH3OCH2+，揭示了反應(yīng)初期二甲醚、CH4和初始烯烴產(chǎn)物的形成機(jī)制，闡明了C-O鍵到C-C鍵的轉(zhuǎn)變機(jī)制，提出了合理可行的直接反應(yīng)機(jī)理—甲氧基甲基正離子機(jī)理，明晰了C-C鍵的起源，發(fā)現(xiàn)初始烯烴產(chǎn)物為丙烯，是“烴池”物種的來(lái)源，實(shí)現(xiàn)了直接反應(yīng)機(jī)理和“烴池”機(jī)理的完美對(duì)接。該成果為深入認(rèn)識(shí)“烴池”物種的演變和作用機(jī)制及其與催化性能的有機(jī)關(guān)聯(lián)奠定了基礎(chǔ)，也為設(shè)計(jì)和研制高選擇性、高穩(wěn)定性甲醇制烴催化劑提供了有力的理論支撐。
    相關(guān)研究成果發(fā)表于J. Catal., 2014, 317, 277–283；Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 7155–7176；J. Phys. Chem. C, 2016, 120, 6075–6087；Catal. Sci. Technol., 2016, DOI: 10.1039/C6CY00506C。